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Apr 29, 2024

Uma investigação sobre a temperatura cíclica

Scientific Reports volume 13, Artigo número: 12713 (2023) Citar este artigo

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Detalhes das métricas

A estabilidade aeróbica e térmica dos diodos emissores de luz de pontos quânticos (QLEDs) é um fator importante para as aplicações práticas desses dispositivos sob condições ambientais adversas. Demonstramos QLEDs âmbar totalmente processados ​​em solução com uma eficiência quântica externa (EQE) de > 14% com redução de eficiência quase insignificante (queda) e um brilho máximo de > 600.000 cd/m2, sem precedentes para QLEDs fabricados sob condições de ar ambiente . Investigamos a eficiência do dispositivo e o nível de brilho em uma faixa de temperatura entre -10 e 85 °C em um ciclo de resfriamento/aquecimento de 5 etapas. Conduzimos os experimentos em níveis de brilho superiores a 10.000 cd/m2, necessários para aplicações de iluminação externa. O desempenho do nosso dispositivo comprova estabilidade térmica, com desvio padrão mínimo nos parâmetros de desempenho. Curiosamente, os parâmetros de eficiência do dispositivo recuperam os valores iniciais ao retornar à temperatura ambiente. As variações no desempenho estão correlacionadas com a modificação das características de transporte de carga e dinâmica de relaxamento de excitons radiativos/não radiativos induzidos em diferentes temperaturas. Sendo complementar a estudos anteriores sobre o assunto, espera-se que o presente trabalho esclareça a potencial viabilidade de realizar QLEDs ultrabrilhantes, aeróbicos e estáveis, sem queda, e encoraje novas pesquisas para aplicações de iluminação de estado sólido.

Os diodos emissores de luz de pontos quânticos (QLEDs) têm despertado uma atenção significativa tanto da academia quanto da indústria, devido às suas propriedades optoeletrônicas excepcionais, tornando-os adequados para vários dispositivos eletrônicos . Por exemplo, a eficiência quântica externa (EQE)8,9,10,11, o nível de brilho12,13 e a vida útil operacional14,15,16,17 dos QLEDs atingiram agora os padrões para monitores comerciais18. Por outro lado, aproveitando os pontos quânticos coloidais luminescentes (QDs) com configurações multi-shell graduadas bem projetadas, o roll-off (queda) EQE insignificante de QLEDs em altos níveis de brilho19 pode permitir suas aplicações em iluminação externa, projeção monitores e fototerapia19,20,21. No entanto, devido a questões como estabilidade operacional, estabilidade de prateleira e redução de eficiência e alto brilho confiável, os QLEDs adequados para sistemas de iluminação de estado sólido ainda estão longe da comercialização21.

Nesse contexto, a estabilidade térmica em altos níveis de brilho com eficiência preservada sob condições ambientais adversas (ou seja, temperaturas extremas e altos níveis de umidade) é um fator chave para sistemas de iluminação LED para exteriores. A proteção do dispositivo contra oxigênio e umidade em altos níveis de umidade (por exemplo, 85 RH) pode ser garantida pelo emprego de métodos avançados de encapsulamento de película fina22, mas a estabilidade térmica de um sistema LED depende de características de transporte de carga intrínsecas e modificadas no transporte de carga funcional camadas23, bem como dinâmica de relaxamento de excitons na camada emissiva (EML). Vários estudos foram publicados anteriormente sobre o desempenho da eletroluminescência (EL) dependente da temperatura de LEDs orgânicos (OLEDs)24,25,26, LEDs de perovskita27,28 e QLEDs29,30,31. Como foco do presente trabalho, por exemplo, M. Zhang et al. investigaram o desempenho de fotoluminescência (PL) e EL de seus QLEDs vermelhos dentro de uma faixa de temperatura de 120 a 300 K, mas não realizaram seus experimentos em temperaturas superiores à temperatura ambiente (RT) . Os autores relataram aumento da densidade de corrente e redução da tensão de ativação à medida que a temperatura foi aumentada para temperatura ambiente a partir de temperaturas abaixo de zero. Em um estudo de J. Yun et al., os autores exploraram o comportamento da densidade de corrente vs. tensão (JV) de seus QLEDs coloidais invertidos baseados em Cd a 100-400 K, mas não relataram parâmetros de eficiência . Biswas et al. implementaram um método assistido por calor para melhorar o EQE e a eficiência de corrente (LE) de seus QLEDs amarelos baseados em CuInS coloidais30. Esses autores observaram que ao aumentar a temperatura do substrato durante a pulverização catódica da camada de transporte de elétrons (ETL) de ZnO, a injeção de carga de seus dispositivos melhorou, o que levou a um aumento na eficiência. Recentemente, Sue et al. propuseram que a causa raiz do EL de conversão ascendente (isto é, EL de ativação de sub-bandgap), normalmente observado em QLEDs, é devido à injeção de carga assistida termicamente, expondo seus dispositivos a uma ampla faixa de temperatura. No entanto, esses autores realizaram seus experimentos dentro de uma pequena faixa de tensão (em torno da tensão de ativação) e aparentemente não investigaram a dependência da temperatura em altos níveis de brilho . Adicionalmente, deve-se observar que, mesmo sem exposição a temperaturas externas extremas, a temperatura de operação dos QLEDs em altos níveis de brilho normalmente excede o RT, devido à alta corrente que passa pelo dispositivo, causando aquecimento Joule13,33,34. Portanto, o gerenciamento térmico adequado é crucial para a estabilidade operacional a longo prazo dos QLEDs ultrabrilhantes. Além disso, os efeitos da temperatura, do campo elétrico e do envelhecimento positivo no desempenho do dispositivo foram estudados anteriormente. No caso dos dispositivos QLED, as reações interfaciais in situ podem aumentar a eficiência do dispositivo, reduzindo o vazamento de carga. Além disso, a comutação resistiva, obtida através da aplicação de campo elétrico utilizando ETL de óxido em QLED, leva ao movimento de vacâncias de oxigênio e à formação de filamentos condutores, o que induz envelhecimento positivo em QLEDs23. No entanto, campos elétricos elevados podem acelerar o desgaste e a degradação dos materiais QLED, afetando potencialmente o desempenho e a vida útil do dispositivo. Da mesma forma, temperaturas elevadas podem afetar a eficiência, estabilidade e vida útil do QLED, levando ao aumento do consumo de energia, degradação do material, redução da luminosidade e potencial falha do dispositivo. Embora temperaturas e campos elétricos mais elevados possam melhorar o transporte e o brilho da portadora, eles podem diminuir a vida útil operacional do dispositivo. Em um estudo realizado por C. Lee et.al, descobriu-se que o aumento da temperatura de recozimento em até 200°C melhora o desempenho do QLED devido à injeção de furo reforçado. No entanto, aumentos adicionais de temperatura resultaram em eficiências reduzidas devido à degradação da injeção de buracos e ao aumento das taxas de injeção de elétrons, levando ao acúmulo de carga . Z. Chen et al., investigaram o efeito do HTL e do envelhecimento positivo no desempenho e na vida útil do dispositivo QLED36. O uso de um dessecante melhorou a estabilidade da camada de transporte de furos (HTL) nos QLEDs, suprimindo o envelhecimento positivo. Por outro lado, os dispositivos sem dessecante degradaram-se mais rapidamente, mas apresentaram envelhecimento positivo. Isto indica um compromisso entre envelhecimento positivo e estabilidade do HTL. No geral, o envelhecimento positivo nos QLEDs pode ser alcançado através de reações interfaciais, comutação resistiva e condições operacionais controladas, enquanto altas temperaturas e campos elétricos podem ter efeitos prejudiciais no desempenho do dispositivo e na vida útil operacional.

 20,000 cd/cm2 at 5 V. Temperature-dependent EL studies have not been reported at such a high brightness level in literature. Figure 4a shows the J-V plots of the QLED at various temperatures. When the device is first cooled down to − 10°C from RT1, the current density declines, but when it equilibrates back to RT2, the current density retrieves almost to its initial value at RT1. In contrast, the current density values of the device shows that the charge transport properties are reinforced at the elevated temperature of 85°C. Owing to thermally-assisted charge injection at elevated temperatures28, the turn-on voltage (Von) reduces from 2.1 V at RT to 1.8 V at 85 °C. The Von was also higher (2.3 V) at − 10°C, due to a reverse effect. In addition to thermally-assisted charge injection, given that the efficiency parameters drop slightly and considering that the brightness increases substantially at 85°C (Fig. 4b), the dramatically increased current density may also be correlated with increased leakage current within the voltage range in our experiments. Specifically, even though the current density at RT3 is lower than that at 85°C, it is still higher compared to its initial value at RT1. Given that the efficiency parameters do not completely return to the values at RT2, this may be due to any plausible minimal physical damage (due to the leakage current) occurring to the polymer HTL in the device structure. Such a physical damage at the HTL/QDs interface has been reported to be one of the main reasons for QLED degradations at high brightness/current density levels49. Another reason could be the thermal fluctuations in the thermal pad and the slight deviation of the temperature from RT2. Nevertheless, in our case, the likely damage to the HTL does not seem to be severe because the efficiency parameters return almost to their initial values at RT after the cooling/heating cycles, indicating thermal stability of the devices within the temperature range. Table 1 summarizes the QLED performance parameters operated in a thermal cycle./p> 98.5%), trimethylammonium chloride (TMACl, > 98%), potassium hydroxide (KOH, 99.99%), dimethyl sulfoxide (DMSO, > 99.9%) magnesium acetate tetrahydrate (99%), zinc acetate dihydrate (> 98%), lithium acetate (99.95%) and 1-butanol (anhydrous, 99.8%) were purchased from Sigma-Aldrich. Zinc acetate anhydrous (+ 99.9%) and ethyl acetate (> 99.5%, ACS certified) were purchased from Thermoscientific. Selenium (Se, 99.999%, metals basis) and oleic acid (90%, technical grade) were purchased from Alfa-Aesar. Octane (+ 99%, extra pure) was purchased from Acros Organics. All the reagents were used as received. Poly(ethylene dioxythiophene): polystyrene sulfonate (PEDOT: PSS) was purchased from Ossila. Poly[(9,9-dioctylfluorenyl-2,7-diyl)-co-(4,4’-(N-(p-butylphenyl)) diphenylamine)] (TFB) was purchased from American Dye Source. Polyvinylpyrrolidone (PVP10) with an average molecular weight of 10,000 was purchased from Sigma-Aldrich. Patterned ITO-glass substrates with 15 Ω resistance and 25.4 mm × 25.4 mm × 0.7 mm were purchased from Luminescence Technology Corp./p>

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